Carroll nació en Weedon Bec, Northamptonshire, hijo de William y Catherine Carroll. Sus padres católicos romanos le pusieron el nombre por el Papa León XIII. En 1897, su familia vivía en York, donde su padre irlandés era capataz en una tienda de municiones. En el Censo de 1901 para West Ham, Essex, figura como su ocupación "empleado de comercio de vino". En el censo de 1911, él vivía en la misma dirección y se lo describe como un "agente dramático".
Carroll hizo su debut en el escenario en 1912. Su carrera como actor estuvo en suspenso durante la Primera Guerra Mundial, cuando sirvió en el ejército británico. Luego actuó en Londres y en Broadway en Nueva York. Su debut en el escenario estadounidense llegó en The Vortex. En 1933, fue miembro de la Manhattan Theatre Repertory Company en la temporada inaugural del Ogunquit Playhouse en Ogunquit, Maine.
Durante 1933-34, Carroll tuvo el papel de "ayuda de cámara impecable" en el valet Trump en la obra de Broadway The Green Bay Tree (que no tiene relación con la novela de Louis Bromfield aparte del título compartido), y en 1941 protagonizó con Vincent Price y Judith Evelyn, Angel Street (mejor conocida como Gaslight) de Patrick Hamilton's, que se desarrolló durante tres años en el teatro de oro en el oeste de la calle 45 en la ciudad de Nueva York. Después del cierre de la producción, protagonizó el papel principal en JP Marquand 's El difunto George Apley.
Carroll, que se había mudado a Hollywood , hizo su debut cinematográfico en Sadie McKee (1934). A menudo interpretaba a médicos o mayordomos, pero apareció como el fantasma de Marley en A Christmas Carol (1938) y como Joseph en Wuthering Heights (1939). En la versión original de Father of the Bride (1950), interpretó a un untuoso proveedor de bodas. En la película de 1951 The Desert Fox: The Story of Rommel, interpretó al simpático mariscal de campo alemán Gerd von Rundstedt, presentándolo como una figura trágica y resignada completamente desilusionada con Hitler .
Carroll es quizás mejor conocido por sus papeles en seis películas de Alfred Hitchcock: Rebecca (1940), Sospecha (1941), Spellbound (1945), The Paradine Case (1947), Strangers on a Train (1951) y North by Northwest (1959). Apareció en más películas de Hitchcock más que Clare Greet (1871–1939) (que apareció en siete) y el propio Hitchcock, cuyos cameos fueron una marca registrada. Al igual que con los roles anteriores, a menudo fue elegido como médico u otras figuras de autoridad (como el maestro de espías "Profesor" en North by Northwest ).
Además de aparecer como el reverendo Mosby con la actriz Hayley Mills en The Parent Trap (1961), Carroll es recordado por su papel como el banquero frustrado perseguido por los fantasmas de George y Marion Kerby en la serie de televisión Topper (1953-1956), con los coprotagonistas Anne Jeffreys , Robert Sterling y Lee Patrick. Apareció como el más viejo padre Fitzgibbon 1962-1963 en ABC 's Siguiendo mi camino, una serie sobre dos sacerdotes católicos en la parroquia de Santo Domingo en la ciudad de Nueva York. En 1963-1964, interpretó a John Miller en Channing en ABC. Carroll posteriormente interpretó al maestro espía Alexander Waverly en The Man from UNCLE (1964–1968). Varias películas de UNCLE se derivaron de la serie, y una serie de televisión derivada, The Girl from UNCLE en 1966. Fue uno de los primeros actores en aparecer en dos series de televisión diferentes como el mismo personaje Leo G. Carroll es mencionado en la canción de apertura "The Rocky Horror Picture Show" "Science Fiction, Double Feature".
En 1972, Carroll murió en Hollywood de neumonía inducida por cáncer. Está enterrado en el cementerio Grand View Memorial Park en Glendale, California .
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